En el All-Star Game de 2009, LeBron firmó 20 puntos, 5 rebotes y 3 asistencias. Se convirtió en el segundo jugador en la historia de la liga en promediar, como mínimo, 27 puntos, 6 rebotes y 6 asistencias durante cuatro temporadas consecutivas. Comenzó la temporada con un récord de 16-5, el mejor inicio en la historia de la franquicia. Con James, los Cavs mejoraron en 18 victorias respecto a la temporada anterior, y finalizaron con un balance de 35-47, aunque insuficiente para acceder a playoffs. Sin embargo, al equipo le despojaron una de sus victorias y le dieron el partido por perdido. Y Miami se clasificó como 2.º de conferencia, consiguiendo 58 victorias. La temporada de Miami fue extraña, encadenando momentos de increíble efectividad y resultados, con otros de pasividad que se transformaban en derrotas. Además, fue el cuarto jugador en la historia en liderar a su equipo en las cinco principales categorías estadísticas (puntos, rebotes, asistencias, tapones y robos de balón) en una temporada. En las Finales de Conferencia aguardaban los “bad boys” de Detroit Pistons.
Este último estaba representado por los 48 puntos que LeBron anotó en el 5.º encuentro de las Finales de Conferencia Este 2007 frente a Detroit Pistons, incluyendo 29 de los últimos 30 puntos del equipo, y los 25 de todo Cleveland en la prórroga. Más tarde el 3 de diciembre de 2003, LeBron regresó con un pobre resultado de 4 puntos en 34 minutos de participación ante Los Angeles Clippers, acertando 2 de 13 intentos y siendo derrotado 80-90. En su primer partido de Navidad, el 25 de diciembre de 2003, LeBron se enfrentó por primera vez a los Orlando Magic, comandados por Doc Rivers como entrenador y su feroz superestrella Tracy McGrady con fama de líder anotador, tanto es así que en ese encuentro T-Mac anotó los dos triples decisivos al final del encuentro ante la escasa defensa de Carlos Boozer, registrando 41 puntos, 11 asistencias y 8 rebotes en 50 minutos de acción, y provocando la derrota de Cleveland en la prórroga. Hay que resaltar el 5.º encuentro, en el que Cleveland ganó 109-107 en la 2.ª prórroga con canasta sobre la bocina de LeBron. En la siguiente posesión, James consiguió un triple sobre la bocina que daba la victoria a los Cavaliers por 96-95 y empataba la serie.
En los playoffs, LeBron lideró a su equipo a la victoria en 1.ª ronda ante Washington Wizards por 4-0 con 27,8 puntos, 8,5 rebotes y 7,5 asistencias. James fue seleccionado por segunda vez para disputar el All-Star Game y lideró al Este a la victoria por 122-120 con 29 puntos, 2 asistencias y 6 rebotes, convirtiéndose así en el jugador más joven en ganar el premio MVP del All-Star, con 21 años y 51 días. En lograr 40 o más puntos en un partido: 19 años y 88 días. LeBron James, que con solo 22 años llevó a las Finales a un equipo que dos años antes ni siquiera se clasificó para los playoffs. En semifinales, arrollaron a Boston Celtics aprovechando las lesiones de Shaquille O’Neal y las molestias físicas de Rajon Rondo y Kevin Garnett, ratificando así su condición de favoritos al título. En los playoffs los Cavaliers despacharon 4-1 a los Bulls con LeBron promediando 31,8 puntos, 9,2 rebotes y 8,2 asistencias, y después caerían en semifinales de conferencia por 2-4 contra la que ha sido la bestia negra de James en toda su carrera según él mismo, los Boston Celtics.
Durante esta temporada, estableció récords de carrera en porcentaje de tiros de campo y tiros de tres, igual que en rebotes. LeBron James finalizó su carrera en St. De paso, LeBron igualó a Michael Jordan como los únicos jugadores con al menos 50 tantos en dos o más ocasiones en el Madison Square Garden. En 2007, la revista financiera Forbes publicó una la lista de los personajes más poderosos de menos de 25 años, en la que LeBron James encabezaba el ranking con una fortuna de casi 27 millones de dólares. En julio de 2018, James inaugura la escuela «I promise», para los niños más desfavorecidos de Akron, con una inversión de 8 millones de dólares. James fue seleccionado por Cleveland Cavaliers en primera posición del Draft de la NBA de 2003. Antes de llegar a la NBA, LeBron firmó un contrato de 90 millones de dólares con Nike y otro con Upper Deck. James ha firmado contratos publicitarios con Nike, Sprite, Glacéau, Bubblicious y Upper Deck. Sin embargo, en el sexto duelo, James y los Cavaliers fueron derrotados, y con ello, eliminados.